三七及种植土壤重金属含量特征与人体健康风险评价

孙兆帅 杨野 崔秀明 官会林 邱丽莎

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三七及种植土壤重金属含量特征与人体健康风险评价

    作者简介: 孙兆帅(1993−),男,安徽人,硕士生,主要从事为中草药-土壤重金属检测与评估,E-mail:602945872@qq.com;
    通讯作者: 官会林, ghl0871@aliyun.com ; 邱丽莎, 284231528@qq.com

The characteristics of heavy metal content and health risk assessment in Panax notoginseng and planting soil

    Corresponding author: GUAN Hui-lin, ghl0871@aliyun.com ;QIU Li-sha, 284231528@qq.com
  • 摘要: 为保障三七药材使用重金属安全,对云南省69个三七种植地的土壤及三七药材中铅(Pb)、镉(Cd)、砷(As)、铜(Cu)4种重金属含量进行了测定和污染评价,并进行了人体健康风险评价. 结果表明:三七种植地土壤Pb、Cd、As、Cu平均含量分别为60.8、0.57、49.44、84.27 mg·kg−1,土壤污染指数依次为Cd> Cu>As>Pb. 77.2%土壤样品潜在环境风险指数(RI)处于轻微水平,22.8%中等水平. 三七样品Pb、Cd、As、Cu平均含量分别为1.135、0.10、0.97、3.9 mg·kg−1,均低于药用植物及制剂外经贸绿色行业标准和中国药典安全标准限定值. 根据三七摄入量估算出各重金属日摄入量(EDI)分别为0.03~7.58、0.011~1、0.058~3.1、1.1~32.3 mg·kg−1;单个重金属危害指数(HI)和综合危害指数(THQ)均小于1. 综上所述,云南省三七种植土壤存在轻度和中度的重金属污染风险,选择三七种植地时要特别注意Cd污染程度,三七主根Pb、Cd、As、Cu平均含量未超出限定标准,按照药典要求食用三七对人体不会造成健康风险.
  • 图 1  采样点

    Figure 1.  Sampling points

    表 1  农用地土壤污染风险筛选值

    Table 1.  Risk screening value for soil contamination of agricultural land mg·kg−1

    污染物项目pH≤5.55.5<pH≤6.56.5< pH≤7.5pH>7.5
    0.30.30.30.6
    40403025
    7090120170
    5050100100
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    表 2  农用地土壤污染风险管制值

    Table 2.  Risk control value for soil contamination of agricultural land mg·kg−1

    污染物项目pH≤5.55.5<pH≤6.56.5< pH≤7.5pH>7.5
    1.02.03.04.0
    200150120100
    4005007001000
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    表 3  土壤重金属污染评价分类标准

    Table 3.  The classification standard of soil heavy metal pollution evaluation

    等级$ {P}_{i} $$ {P}_{c} $污染程度污染水平
    1$ {P}_{i} $≤ 0.7$ {P}_{c} $≤ 0.7安全无污染
    20.7 <$ {P}_{i} $≤ 10.7 <$ {P}_{c} $≤ 1预警值较适宜
    31 <$ {P}_{i} $≤ 21 <$ {P}_{c} $≤ 2轻微污染可能污染
    土壤和植物
    42 <$ {P}_{i} $≤ 32 <$ {P}_{c} $≤ 3中度污染轻微污染
    土壤和植物
    5$ {P}_{i} $> 3$ {P}_{c} $> 3严重污染严重污染
    土壤和植物
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    表 4  土壤重金属背景值和毒性常数

    Table 4.  Background value and toxicity constant of heavy metals in soil

    重金属$ {w}_{n}^{i} $/(mg·kg−1$ {T}_{r}^{i} $
    Pb 42.4 5
    Cd 0.24 30
    As 16.0 10
    Cu 47.2 5
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    表 5  土壤重金属含量特征

    Table 5.  Characteristics of heavy metal content in soil mg·kg−1

    重金属风险筛选值风险管制值最小值最大值平均值中值SD超过筛选值超过管制值
    Nw/%Nw/%
    Pb 90 500 27.2 170.7 60.8 51.7 29.7 9 13.6 0 0
    Cd 0.3 2 0.05 1.75 0.57 0.52 0.30 57 86.3 0 0
    As 40 150 5.31 144 49.44 40.4 31.9 33 50.0 0 0
    Cu 50 21 288 84.27 76.5 49.56 52 78.8
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    表 6  三七种植土壤的污染状况(以筛选值为标准值)

    Table 6.  Pollution of cultivated soil of Panax notoginseng (Taking the filter value as the standard value)

    重金属APIPIRPi等级划分
    Pi≤0.70.7<Pi≤11<Pi≤22<Pi≤3Pi>3
    Pb 0.68 0.30~1.90 49 11 9 0 0
    Cd 1.89 0.17~5.83 3 6 34 19 7
    As 1.24 0.13~3.6 21 12 25 8 3
    Cu 1.69 0.42~5.76 4 10 40 9 6
    Pc 1.95 0.50~4.48 3 4 34 23 5
    API为平均污染指数;PIR为污染指数范围
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    表 7  三七栽培土壤的污染状况(以管制值为标准值)

    Table 7.  Pollution of cultivated soil of Panax notoginseng (Taking the control value as the standard value)

    重金属APIPIRPi等级划分
    Pi≤0.70.7<Pi≤11<Pi≤22<Pi≤3Pi>3
    Pb0.120.05~0.34690000
    Cd0.280.03~0.88672000
    As0.330.04~0.96654000
    Cu
    Pc0.330.07~0.74672000
    API为平均污染指数;PIR为污染指数范围
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    表 8  三七种植土壤重金属单项潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $

    Table 8.  Single-element indexes of potential ecological risk in Panax notoginseng-growing soils

    重金属最小值最大值平均值样本频率分布
    ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 4040 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 8080 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 160160 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 320${{E} }_{{r} }^{{i} }$ > 320
    轻微中等严重非常严重特别严重
    Pb 3.2 20.2 7.17 69 0 0 0 0
    Cd 6.2 218.75 71.02 11 37 19 2 0
    As 3.3 90 30.89 50 17 2 0 0
    Cu 2.2 30.51 8.93 69 0 0 0 0
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    表 9  三七种植土壤综合潜在环境风险指数(RI)

    Table 9.  Assessments of heavy metal pollution in Panax notoginseng-growing soils by potential ecological risk

    潜在的生态风险度最小值最大值平均值综合潜在环境风险指数
    RI ≤ 150,轻微150 < RI ≤ 300,中等300 < RI ≤ 600,严重RI > 600,特别严重
    RI21.6275.2118.1541500
    占比77.2%22.8%00
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    表 10  三七主根重金属含量特征

    Table 10.  Characteristics of heavy metal content in root of panax notoginseng mg·kg−1

    重金属安全标准最小值最大值平均值SD中位数超过标准
    样本数占比/%
    Pb ≤5 0.03 7.58 1.135 1.14 0.88 1 1.4
    Cd ≤0.3 0.011 1 0.10 0.14 0.058 3 4.3
    As ≤2 0.058 3.1 0.97 0.67 0.91 4 5.8
    Cu ≤20 1.1 32.3 3.9 3.89 3.25 1 1.4
    安全标准参考WM / T2—2004和中国药典(2015版).
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    表 11  三七重金属健康风险评估

    Table 11.  Heavy metals risk assessment of panax notoginseng

    重金属EDITHQTHQ>1样本数
    范围平均值范围平均值
    Pb 0.005~1.137 0.17 0.001~0.334 0.05 0
    Cd 0.002~0.15 0.168 0.002~0.15 0.01 0
    As 0.009~0.465 0.147 0.014~0.78 0.25 0
    Cu 0.165~4.845 0.586 0.004~0.121 0.15 0
    HI \ \ 0.051~0.846 0.33 0
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    [19] 杨晶晶曲媛杨晓艳杨野崔秀明 . 三七茎叶中γ-氨基丁酸提取工艺研究. 云南大学学报(自然科学版), doi: 10.7540/j.ynu.20140141
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-12-07
  • 录用日期:  2020-05-30
  • 网络出版日期:  2020-06-15

三七及种植土壤重金属含量特征与人体健康风险评价

    作者简介:孙兆帅(1993−),男,安徽人,硕士生,主要从事为中草药-土壤重金属检测与评估,E-mail:602945872@qq.com
    通讯作者: 官会林, ghl0871@aliyun.com
    通讯作者: 邱丽莎, 284231528@qq.com
  • 1. 云南师范大学 云南省农村能源工程重点实验室,云南 昆明 650500
  • 2. 昆明理工大学 生命科学与技术学院,云南 昆明 650500
  • 3. 昆明理工大学 分析测试中心,云南 昆明 650500

摘要: 为保障三七药材使用重金属安全,对云南省69个三七种植地的土壤及三七药材中铅(Pb)、镉(Cd)、砷(As)、铜(Cu)4种重金属含量进行了测定和污染评价,并进行了人体健康风险评价. 结果表明:三七种植地土壤Pb、Cd、As、Cu平均含量分别为60.8、0.57、49.44、84.27 mg·kg−1,土壤污染指数依次为Cd> Cu>As>Pb. 77.2%土壤样品潜在环境风险指数(RI)处于轻微水平,22.8%中等水平. 三七样品Pb、Cd、As、Cu平均含量分别为1.135、0.10、0.97、3.9 mg·kg−1,均低于药用植物及制剂外经贸绿色行业标准和中国药典安全标准限定值. 根据三七摄入量估算出各重金属日摄入量(EDI)分别为0.03~7.58、0.011~1、0.058~3.1、1.1~32.3 mg·kg−1;单个重金属危害指数(HI)和综合危害指数(THQ)均小于1. 综上所述,云南省三七种植土壤存在轻度和中度的重金属污染风险,选择三七种植地时要特别注意Cd污染程度,三七主根Pb、Cd、As、Cu平均含量未超出限定标准,按照药典要求食用三七对人体不会造成健康风险.

English Abstract

  • 三七为五加科人参属植物三七(Panax notoginseng(Burk.)F.H.Chen)的干燥根和根茎,主要种植于云南和广西[1],除有止血散瘀的药效外,对一些心、脑血管疾病也有很好的疗效[2]. 然而,随着全球医药市场对三七需求的逐年增加,有关三七重金属污染的报道时有出现,引起了广大消费者和监管部门的高度关注[3]. 阎秀兰[4]等研究发现种植地土壤中的重金属含量过高是影响中药用药安全的重要因素. 因此,综合研究土壤–三七系统中的重金属污染风险对三七药材的重金属安全具有重要的理论与现实意义.

    土壤重金属污染风险研究主要可以分为两大类,即指数法与模型法. 指数法较为常用,其主要包括单项污染指数法、内梅洛综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险评估法等. 如袁红明[5]等使用单项污染指数法对江苏盐城大丰滨海湿地表层沉积物重金属含量特征进行了研究,结果表明江苏盐城大丰滨海湿地的表层沉积物中各项重金属含量均偏高,呈明显的点源污染的特征. 虞敏达[6]等采用内梅罗污染指数法对农田土壤进行生态风险评价,结果表明研究区域整体内梅罗污染指数为0.46,污染等级为安全. 张连科[7]等利用地累积指数法分析了包头市城区不同功能分区土壤的重金属污染水平,结果表明城区土壤中重金属污染地累积指数平均值最高,重金属元素中Pb和Cd呈现出中度污染.

    不同中药材对不同重金属污染物的吸收能力存在较大差异[8]. 因此,常用某中药材所富集的特定重金属元素的超标率来评价该中药材的重金属污染情况. 如刘丽等[9]对50个批次红花中Pb、Cd、As、Hg含量进行研究,结果表明Pb、Cd、Hg的超标率分别为4%、12%、14%,总超标率为22%,具有一定重金属污染风险. 孟萌[10]等对不同产地丹参As、Hg、Pb、Cd含量进行测定,研究结果表明,丹参药材中As、Hg含量不存在超标现象,Pb含量个别超标,Cd含量超标严重,所检测药材超标率达100%.

    重金属人体健康风险评价是把环境污染与人体健康联系起来,通过量化分析,估算有害因子对人体危害发生的概率,可以直观的表述环境污染对人体的危害程度,因此该法在土壤重金属污染评价中具有较好的现实意义[11]. Roy等[12]对美国西弗吉尼亚州金属冶炼厂附近土壤和植物进行了重金属健康风险评估. 结果表明,食用该土壤中生长的胡萝卜会导致Cd摄入量超标,可能会对成人和幼儿造成重金属健康风险. 张文新等[13]对新疆玛河流域土壤和蔬菜样品的汞进行健康风险评估表明,土壤汞对儿童和成人的非致癌风险均在可接受范围内,菊科蔬菜中汞对人体会造成非致癌风险,其余区域均在可接受范围内.

    总体来看,当前有关土壤、中药材重金属污染评价的研究多集中于将土壤、土壤–中药材的污染状况进行单独评价. 关于人体健康风险评价的研究常将其与土壤重金属污染分析评价相结合,很少与土壤–中药材重金属污染评价相联系. 基于前人研究,本研究将土壤、药材、人体三者联系成一个系统,探究重金属污染情况. 利用单因子评价法、内梅罗综合指数评价法和潜在生态风险评估法对土壤样品进行重金属污染风险评估,并分析了三七的摄入会对人体造成的重金属健康风险. 以期为三七种植选地及药材的重金属阻断提供理论依据,从而确保三七药材使用的安全性,提高三七的经济和社会效应.

    • 样品采集经纬度范围为 22.90°~26.75°N, 100.26°~105.43°E,海拔范围为1092 ~2270 m. 共采集69份土壤样品和三七样品,采样地位于云南省5个地级市和2个自治州,69个三七种植地,分别位于曲靖市、昆明市、玉溪市、丽江市、普洱市、红河州、文山州. 采样点详细信息见图1. 土壤样品为0~20 cm耕层土壤,采用“五点法”进行取样,混匀、风干、研磨过0.172 mm筛后用于重金属含量测定. 三七样品的采集为随机选取20株,根据商品三七的加工方式进行清洗、干燥,将三七主根和须根分开,主根粉碎后用于重金属含量测定.

      图  1  采样点

      Figure 1.  Sampling points

    • 根据 GB/T 17141—1997 《土壤质量 铅、镉的测定 石墨炉原子吸收分光光度法》[14]、GB/T 22105.2—2008《土壤质量 总汞、总砷、总铅的测定 原子荧光法 第2部分:土壤中总砷的测定》[15]和 HJ 491—2019《土壤和沉积物 铜、锌、铅、镍、铬的测定 火焰原子吸收分光光度法》[16]的测定方法,对土壤样品中Pb,Cd,As和Cu含量进行测定. Pb,Cd和Cu含量测定采用原子吸收光谱仪进行测定. As含量测定采用原子荧光光谱仪进行测定.

      根据GB5009.12—2017《食品安全国家标准 食品中铅的测定》[17]、GB5009.15—2014《食品安全国家标准 食品中镉的测定》[18]、GB5009.11—2014《食品安全国家标准 食品中总砷及无机砷的测定》[19]和GB5009.13—2017《食品安全国家标准 食品中铜的测定》[20]的测定方法,对三七样品中Pb,Cd,As和Cu含量进行测定. Pb,Cd和Cu含量测定采用原子吸收光谱仪进行测定,As含量测定采用原子荧光光谱仪进行测定.

    • 以土壤环境质量标准GB 15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》[21]中风险筛选值(表1)和管制值(表2)中所规定的土壤重金属含量为评价依据,采用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数对土壤质量进行评估.

      污染物项目pH≤5.55.5<pH≤6.56.5< pH≤7.5pH>7.5
      0.30.30.30.6
      40403025
      7090120170
      5050100100

      表 1  农用地土壤污染风险筛选值

      Table 1.  Risk screening value for soil contamination of agricultural land mg·kg−1

      污染物项目pH≤5.55.5<pH≤6.56.5< pH≤7.5pH>7.5
      1.02.03.04.0
      200150120100
      4005007001000

      表 2  农用地土壤污染风险管制值

      Table 2.  Risk control value for soil contamination of agricultural land mg·kg−1

      单因子污染物指数计算为:

      $ {P_i} = \frac{{{w_i}}}{{Si}}, $

      其中 $ {P}_{i} $ 为污染指数;wi为污染物i实测质量分数值(mg·kg−1),Si为污染物评价标准值.

      Newmerow综合指数法不仅可以进行单个影响因子评价,还可以体现出污染最重的影响因子. 综合污染指数计算公式如下:

      $ {P_c} = \sqrt {\left( {\dfrac{{\left( {\dfrac{{{w_i}}}{{Si}}} \right)_{{\rm{mean}}}^2 + \left( {\dfrac{{{w_i}}}{{Si}}} \right)_{\max }^2}}{2}} \right)}, $

      Pc 为综合污染指数,${\left( {\dfrac{{{w_i}}}{{Si}}} \right)_{{\rm{mean}}}}$${\left( {\dfrac{{{w_i}}}{{Si}}} \right)_{\max }}$ 分别是采样点单因子污染物指数的平均值和最大值. 根据国家土壤环境质量标准对土壤污染程度进行等级划分(表3).

      等级$ {P}_{i} $$ {P}_{c} $污染程度污染水平
      1$ {P}_{i} $≤ 0.7$ {P}_{c} $≤ 0.7安全无污染
      20.7 <$ {P}_{i} $≤ 10.7 <$ {P}_{c} $≤ 1预警值较适宜
      31 <$ {P}_{i} $≤ 21 <$ {P}_{c} $≤ 2轻微污染可能污染
      土壤和植物
      42 <$ {P}_{i} $≤ 32 <$ {P}_{c} $≤ 3中度污染轻微污染
      土壤和植物
      5$ {P}_{i} $> 3$ {P}_{c} $> 3严重污染严重污染
      土壤和植物

      表 3  土壤重金属污染评价分类标准

      Table 3.  The classification standard of soil heavy metal pollution evaluation

    • Hankanson潜在环境风险评估指数计算公式如下:

      $ {\rm{RI}} = \sum\nolimits_{k = 0}^n {E_r^i} = \sum\nolimits_{k = 0}^n {T_r^i \times \frac{{w_s^i}}{{w_n^i}}}, $

      其中RI为潜在环境风险综合指数;$ {E}_{r}^{i} $ 是某种重金属的潜在环境风险因子;$ {T}_{r}^{i} $ 是某种重金属毒性常数[22]$ {w}_{s}^{i} $ 是土壤重金属质量分数;$ {w}_{n}^{i} $ 是云南省土壤重金属背景值[23].

      重金属$ {w}_{n}^{i} $/(mg·kg−1$ {T}_{r}^{i} $
      Pb 42.4 5
      Cd 0.24 30
      As 16.0 10
      Cu 47.2 5

      表 4  土壤重金属背景值和毒性常数

      Table 4.  Background value and toxicity constant of heavy metals in soil

    • 使用超标率作为三七重金属污染评价指标,其计算方法如下:

      $ {w_i} = \left( {{n_i}/{N_i}} \right) \times 100\% , $

      式中:wi — 某类污染物在某种蔬菜中的超标率;

      ni — 某种蔬菜的某类污染物超标样品数;

      Ni — 某种蔬菜采集的样品数;

    • EDI由三七重金属含量及三七食用量决定,其计算公式为:

      $ {\rm{EDI}} = \frac{{{E_{\rm{F}}} \times {E_{\rm{D}}} \times {F_{{\rm{IR}}}} \times w}}{{{m_{{\rm{AB}}}} \times {t_{\rm{A}}}}} \times 1\;000, $

      其中EF为食用频率(365 d·a−1);ED为连续食用时间(约为40年,即从30岁到70岁(平均寿命));FIR为三七食用量(3~9 g·人−1·d−1,本研究取数值9[1]算). w为三七重金属质量分数(mg·g−1);mAB是平均体重(本研究为60 kg);tA为食用非致癌物的持续时间(假设食用三七40年,365 d/a×食用年数). 1000为将mg 换算为μg的数量级比例.

    • 本研究根据Chien等[24]的方法略作修改,对食用三七带来的重金属THQ进行评估,其计算公式为:

      $ {\rm{THQ}} = \frac{{{\rm{EDI}}}}{{0.5{R_{\rm{f}}}D}}, $

      RfD是在无健康问题情况下,单个成年人每天最大重金属摄入量,即单位体重每天摄入污染最大量,由世界卫生组织(WHO)和美国环保局(USEPA)所规定,单位为μg·kg−1·bw·d−1. Pb、Cd、As、Cu的RfD值分别为3.4、1、0.6、40 μg·kg−1·d-1[25]. 一般情况下设重金属污染物通过土壤–作物–人体途径的摄取分数约为人体实际总量的50%[26],即取1/2 RfD作该摄取途径的极限. 当THQ <1时,表示人体的重金属摄入量不会明显损害身体的健康.

    • 本研究通过对摄入三七的单个THQ进行累加求和,可以计算出不同重金属对人体健康的综合危害指数,其公式为:

      $ {\rm{HI}} = \sum\limits_{n = 1}^{{i }}{{\rm{TH}}{{\rm{Q}}_n}} . $

    • 通过分析土壤中各重金属含量以及使用单因子污染指数(Pi)和综合污染指数(Pc)是评估土壤重金属污染常用的方法. 三七种植土壤重金属含量超过筛选值(土壤样品pH值范围为5.37~6.29,选取pH范围在5.5~6.5的标准)的样本数依次为Cd>Cu>As>Pb,Pb超标率为13.6%,Cd、Cu、As超标率分别为86.3%、50.0%、78.8%(表5). 所有样品Pb、Cd、As、Cu含量均未超过管制值. 使用单项污染指数和内梅罗综合污染指数评估三七种植地土壤重金属风险(以风险筛选值为标准). 各重金属平均单项污染指数依次为Cd> Cu>As>Pb,综合污染指数中遭受轻度及以上污染程度的样品占样品总数的89.9%,这说明大部分三七种植地都有着不同程度的重金属污染(表6). 其中Pb的Pi<0.7的样本数占比71.0%,Cd、As、Cu的 Pi>1的样品数分别占比86.9%、52.2%、79.7%,Pi>2的占比分别为37.7%、15.9%、21.7%,可见Pb无污染样品数占比高,Cd中度及以上污染样品占比较高,As、Cu中度及以上污染样品则相对较低. 这表明Pb污染程度轻微,Cd污染普遍,As、Cu污染较为普遍但污染程度不高. 以风险管制值为标准使用单项污染指数和内梅罗综合污染指数评估三七种植地土壤重金属风险,结果表明各重金属平均单项污染指数均低于0.7,处于无污染程度,97%样品的综合污染指数表示为无污染(表7).

      重金属风险筛选值风险管制值最小值最大值平均值中值SD超过筛选值超过管制值
      Nw/%Nw/%
      Pb 90 500 27.2 170.7 60.8 51.7 29.7 9 13.6 0 0
      Cd 0.3 2 0.05 1.75 0.57 0.52 0.30 57 86.3 0 0
      As 40 150 5.31 144 49.44 40.4 31.9 33 50.0 0 0
      Cu 50 21 288 84.27 76.5 49.56 52 78.8

      表 5  土壤重金属含量特征

      Table 5.  Characteristics of heavy metal content in soil mg·kg−1

      重金属APIPIRPi等级划分
      Pi≤0.70.7<Pi≤11<Pi≤22<Pi≤3Pi>3
      Pb 0.68 0.30~1.90 49 11 9 0 0
      Cd 1.89 0.17~5.83 3 6 34 19 7
      As 1.24 0.13~3.6 21 12 25 8 3
      Cu 1.69 0.42~5.76 4 10 40 9 6
      Pc 1.95 0.50~4.48 3 4 34 23 5
      API为平均污染指数;PIR为污染指数范围

      表 6  三七种植土壤的污染状况(以筛选值为标准值)

      Table 6.  Pollution of cultivated soil of Panax notoginseng (Taking the filter value as the standard value)

      重金属APIPIRPi等级划分
      Pi≤0.70.7<Pi≤11<Pi≤22<Pi≤3Pi>3
      Pb0.120.05~0.34690000
      Cd0.280.03~0.88672000
      As0.330.04~0.96654000
      Cu
      Pc0.330.07~0.74672000
      API为平均污染指数;PIR为污染指数范围

      表 7  三七栽培土壤的污染状况(以管制值为标准值)

      Table 7.  Pollution of cultivated soil of Panax notoginseng (Taking the control value as the standard value)

      由于GB 15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》中规定当土壤中重金属污染物的含量高于风险筛选值、等于或者低于风险管制值时,可能存在食用农产品不符合质量安全标准等土壤污染风险,原则上应当采取农艺调控、替代种植等安全利用措施. 因此,综合两个标准下的评估结果可以表明,三七种植地土壤As、Cu有一定程度的污染,但均未达到严重污染程度;Cd污染程度相对较高,但仍可控制;Pb的污染程度均处于轻微及以下,且绝大部分无污染. 前人对三七种植地土壤也进行了相关研究,如林龙勇[27]等发现三七种植土壤Cd、Cu污染程度较高,Pb无污染;阎秀兰[4]等发现三七种植地中As有一定程度污染,Cd污染较为严重,Pb没有造成污染. 本研究中Cu、As污染程度与前人研究结果相比有所降低,而Cd污染程度仍较为严重. 这可能是近年通过对三七种植中农艺措施的改善使As、Cu污染程度降低,但Cd污染主要来源于土壤[28],因此不易改善.

    • 污染指数法可以对土壤重金属污染状况进行评价,但不能反应重金属对环境的毒害程度,潜在环境风险评估法由单一重金属潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $)和综合潜在环境风险指数(RI)组成,考察了重金属生物有效性、相对贡献率、地理及空间分布差异等,可以综合反映重金属对环境的影响,因此本研究还使用潜在环境风险评估法来评估三七种植土壤的重金属风险. 研究结果表明Pb、Cu潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $)均处于轻微水平,因此在选择三七种植地时可以减少对土壤Pb、Cu的重视程度;As潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $)大部分处于轻微水平,中等水平和严重水平占25.8%和3%,可见As具有一定的潜在环境风险,需要在选择三七种植地时特别重视;Cd潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $)有51.5%处于中等水平,28.8%处于严重水平,有3%处于非常严重水平,因此选择三七种植地时必须远离Cd污染的地区(表8).

      重金属最小值最大值平均值样本频率分布
      ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 4040 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 8080 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 160160 < ${{E} }_{{r} }^{{i} }$ ≤ 320${{E} }_{{r} }^{{i} }$ > 320
      轻微中等严重非常严重特别严重
      Pb 3.2 20.2 7.17 69 0 0 0 0
      Cd 6.2 218.75 71.02 11 37 19 2 0
      As 3.3 90 30.89 50 17 2 0 0
      Cu 2.2 30.51 8.93 69 0 0 0 0

      表 8  三七种植土壤重金属单项潜在环境风险指数($ {E}_{r}^{i} $

      Table 8.  Single-element indexes of potential ecological risk in Panax notoginseng-growing soils

      与重金属Pi平均值顺序Cd> Cu>As>Pb不同,重金属 $ {E}_{r}^{i} $ 平均值依次为Cd> As> Cu> Pb,这可能是由于不同重金属的毒性常数($ {T}_{r}^{i} $)不同,该值越大越能诱导Pi值较低的重金属的值增加,类似结果在前人研究中也有报道. 如Guo W等[29]研究表明天津东江港附近沉积物中As污染状况较Hg、Cd更为严重,但As潜在生态风险却低于Hg、Cd;Min 等[30]研究表明锌浸出渣中Zn污染程度高于Cd,但Zn的潜在生态风险却没有Cd高. 本研究结果表明重金属毒性常数在潜在环境风险评估中具有重要作用,其中Cd和As的毒性常数较大,所以其潜在环境风险指数也较高.

      RI表示每种重金属值的总和,有77.2%样品的综合污染水平RI值处于轻微水平,22.8%样品处于中等水平,无样品处于严重和特别严重水平,说明云南省大部分三七种植土壤存在轻微和中等的环境风险,这也与污染指数的评估结果相吻合(表9).

      潜在的生态风险度最小值最大值平均值综合潜在环境风险指数
      RI ≤ 150,轻微150 < RI ≤ 300,中等300 < RI ≤ 600,严重RI > 600,特别严重
      RI21.6275.2118.1541500
      占比77.2%22.8%00

      表 9  三七种植土壤综合潜在环境风险指数(RI)

      Table 9.  Assessments of heavy metal pollution in Panax notoginseng-growing soils by potential ecological risk

    • 三七主根是一些中成药制剂的主要原料,其重金属含量超标偶有报道[31]. 因此,全面了解三七重金属污染状况,对三七的安全使用至关重要. 本研究中,三七主根Pb、Cd、As、Cu质量分数范围分别为0.03~7.58 ,0.011~1 ,0.058~3.1 ,1.1~32.3 mg·kg−1,平均值和中位数均低于药用植物及制剂外经贸绿色行业标准[32](WM / T2—2004)和中国药典[1](2015版)规定安全标准(表10),仅有少数样本重金属含量超过上述标准,Pb、Cd、As、Cu超标率分别为1.4%、4.3%、5.8%、1.4%. 有前人研究表明,三七样品As、Cd含量超标较为明显,如赵静等[33]对云南和广西12个产地的三七样品的重金属含量进行分析发现,As超标率为32.4%、Cd超标率为29.7%. 杨牧青等[34]研究了红河州4个市县三七种植区三七重金属累计情况,研究结果表明,三七块根中Cd、As超标率分别高达82.4%和58.8%. 这可能是由于采样时间、地点以及样品处理的方法不同导致的,由于根表面粘土的重金属是三七重金属的主要来源[35],洗净三七根表泥土,就能极大限度地降低三七药材重金属含量. 如王丽等[36]研究表明,三七样品经过清洗后,Pb、Cd、As、Cu含量都会有不同程度的降低. 曾彩宪等[37]的研究也表明流水冲洗三七剪口去除As、Cd、Pb、Hg的效率比锉刀打磨和清水浸泡要好. 因此,科学清洗三七对其重金属超标现象有明显的改善.

      重金属安全标准最小值最大值平均值SD中位数超过标准
      样本数占比/%
      Pb ≤5 0.03 7.58 1.135 1.14 0.88 1 1.4
      Cd ≤0.3 0.011 1 0.10 0.14 0.058 3 4.3
      As ≤2 0.058 3.1 0.97 0.67 0.91 4 5.8
      Cu ≤20 1.1 32.3 3.9 3.89 3.25 1 1.4
      安全标准参考WM / T2—2004和中国药典(2015版).

      表 10  三七主根重金属含量特征

      Table 10.  Characteristics of heavy metal content in root of panax notoginseng mg·kg−1

    • 计算食用三七而摄入的重金属含量(EDI),并依此计算目标危害商(THQ)可以更准确的表达三七中重金属对人体造成的风险,即THQ值大于1时,摄入的重金属会对人体造成健康风险,且该指数越大则表明该重金属对人体健康风险越大. 本研究中,食用三七摄入的Pb、Cd、As、Cu的EDI值范围分别为0.005~1.137、0.002~0.15、0.009~0.465、0.165~4.845 μg·kg−1·d−1,均低于50%(表11). 又由于三七主根通常用于药品和保健品,食用三七的重金属EDI值远低于人类主要膳食如水稻、蔬菜、水果、鱼、肉、蛋和水的重金属EDI值. 因此,在现实生活中食用三七的重金属EDI极低. 食用三七引起的Pb、Cd、As、Cu的THQ指数平均值依次为As>Cu>Pb>Cd,且所有THQ均小于1,说明通过食用三七而摄入As潜在健康风险最高,Cd最小,但Pb、Cd、As、Cu均不会对人体造成潜在健康风险. HI指数作为各样品THQ指数的累加值,反映食用三七摄入的四种重金属会对人体造成的综合健康风险,其范围为0.051~0.846,也均小于1,这表明根据中国药典推荐食用量食用三七,摄入的Pb、Cd、As、Cu总量不会对人体造成潜在的健康风险.

      重金属EDITHQTHQ>1样本数
      范围平均值范围平均值
      Pb 0.005~1.137 0.17 0.001~0.334 0.05 0
      Cd 0.002~0.15 0.168 0.002~0.15 0.01 0
      As 0.009~0.465 0.147 0.014~0.78 0.25 0
      Cu 0.165~4.845 0.586 0.004~0.121 0.15 0
      HI \ \ 0.051~0.846 0.33 0

      表 11  三七重金属健康风险评估

      Table 11.  Heavy metals risk assessment of panax notoginseng

    • 本研究表明云南省三七种植土壤中Pb污染程度处于安全范围,个别地区As、Cu污染程度达到预警值,需要加强监控防止恶化;部分地区存在中等程度的Cd污染,需要采用更科学的农艺措施和方法进行控制. 三七主根Pb、Cd、As、Cu污染程度较低,仅有少量样品Pb、Cd、As、Cu含量超出安全限量标准,食用三七而摄入的Pb、Cd、As、Cu的THQ均低于1,4种重金属的综合危害指数(HI)也均低于1,又由于三七不是主要膳食,按中国药典规定使用三七而摄入的Pb、Cd、As、Cu量不会对人体造成健康风险.

参考文献 (37)

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