昭通市主城区大气挥发性有机物污染特征及健康风险研究

任亮 史建武 韩新宇 封银川 李帅 宁平 张朝能 闫琨

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昭通市主城区大气挥发性有机物污染特征及健康风险研究

    作者简介: 任 亮(1993−),男,山西人,硕士生,主要研究VOCs污染特征及对O3生成的影响. E-mail:994558401@qq.com;
    通讯作者: 史建武, shijianwu2000@sina.com
  • 中图分类号: X511

Pollution characteristics and health risk assessment of VOCs in the urban air of Zhaotong

    Corresponding author: SHI Jian-wu, shijianwu2000@sina.com ;
  • CLC number: X511

  • 摘要: 利用苏玛罐采样、大气预浓缩–气相色谱质谱联用分析技术,于2018—2019年对昭通市主城区大气挥发性有机物(Volatile Organic Compunds,VOCs)进行采样分析,共检测出48种VOCs. 烷烃类总质量浓度最高(51.52 µg/m3),其次是芳香烃类的质量浓度(14.24 µg/m3),烯烃类质量浓度最低(4.86 µg/m3). 其中丙烷质量浓度最高,达到10.69 µg/m3,其次为3-甲基戊烷、2-甲基戊烷、异丙苯、异戊二烯和甲苯等. 通过臭氧生成潜势(Ozone Forination Potential,OFP)计算可知,该地区芳香烃和烯烃对 OFP 贡献的占比高于烷烃,其中在不同采样点OFP表现为凤禧大饭店>蓝环公司>工业园区. 通过主成分分析法得出昭通市主城区大气中VOCs主要来自植物源和油气挥发源(53.3%),其次是机动车尾气源(27.9%)和溶剂/涂料挥发源(17.4%). 健康风险研究表明,昭通市主城区大气VOCs对人体非致癌风险和危害指数均小于1,非致癌风险较低;苯作为致癌物质对人体的终身致癌风险高于安全阈值1×10−6,存在致癌风险.
  • 图 1  采样点分布

    Figure 1.  Distribution of sampling points

    图 2  昭通市主城区VOCs不同季节质量浓度分布

    Figure 2.  Distribution of VOCs concentration in the urban area of Zhaotong in different seasons

    图 3  昭通市主城区气象条件变化特征

    Figure 3.  The change characteristics of meteorological conditions in the urban area of Zhaotong

    图 4  昭通市主城区VOCs受体谱特征

    Figure 4.  Characteristics of VOCs receptor spectrum in the urban area of Zhaotong

    表 1  采样点基本情况

    Table 1.  Basic information of sampling points

    监测点名称地理位置海拔/m监测点位周边情况
    经度E/(°)纬度N/(°)
    凤禧大饭店 103.68 27.30 1907 位于城区南部,紧临望海公园和凤凰山森林公园
    工业园区 103.77 27.38 2019 位于城市东北部,周边大型水泥制造厂、制药厂、农副食品加工厂较多
    蓝环公司 103.70 27.33 1915 位于城区中心,交通密集、车流量大、商业及餐饮业较多
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    表 2  不同城市大气VOCs质量浓度水平

    Table 2.  Concentration levels of atmospheric VOCs in different cities

    城市年份VOCs物种ρ /(μg·m−3)占比/%文献来源
    烷烃烯烃芳香烃
    昭通 2018—2019 48 70.62±3.99 72.96 6.88 20.16
    昆明 2014 35 30.22 68.58 7.78 23.64 [24]
    广州 2009 31 114.50 59.97 15.18 39.24 [17]
    北京 2016 99 44.00 36.80 7.00 11.80 [25]
    上海 2007—2010 93 32.40×10−9φ 43.00 6.00 30.00 [26]
    成都 2012 59 108±52.43 47.08 11.53 44.52 [27]
    厦门 2014 48 16.90×10−9φ 48.51 11.31 40.18 [28]
    南京 2015 56 17.49×10−9φ 56.51 11.06 24.62 [29]
    蒙特雷市(墨西哥) 2011 29 80.14 62.88 9.55 24.67 [30]
    名古屋市(日本) 2003—2004 48 62.28 50.08 9.28 40.64 [31]
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    表 3  昭通市主城区OFP

    Table 3.  OFP in the urban area of Zhaotong

    组分MIROFP/(µg·m−3
    凤禧
    大饭店
    工业
    园区
    蓝环
    公司
    平均值
    戊烷 1.31 4.01 6.97 5.47 5.49
    异戊烷 1.45 5.39 6.75 6.07 6.07
    3-甲基戊烷 1.80 17.61 6.26 12.03 11.96
    2-甲基戊烷 1.50 10.26 5.02 7.68 7.65
    烷烃 37.27 25.00 31.25 31.17
    反-2-丁烯 15.16 8.71 9.52 9.11 9.11
    丙烯 11.66 5.81 6.74 6.27 6.27
    异戊二烯 9.10 29.80 24.87 27.33 27.33
    烯烃 44.32 41.13 42.71 42.72
    甲苯 4.00 10.94 11.36 6.35 9.55
    异丙苯 2.52 10.85 9.28 9.98 10.04
    间、对二甲苯 7.40 21.07 17.02 15.77 17.95
    邻二甲苯 6.50 10.21 7.85 5.57 7.88
    1,2,3三甲基苯 11.97 22.94 15.21 19.08 19.08
    芳香烃 76.01 60.72 56.75 64.5
    总VOCs 157.60 126.85 130.71 108.39
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    表 4  昭通市主城区大气VOCs的PCA载荷矩阵

    Table 4.  PCA loading matrix of atmospheric VOCs in the urban area of Zhaotong

    VOCs物种因子1因子2因子3因子4因子5
    异丁烷 0.12 0.04 0.90 0.03 0.01
    异戊烷 0.24 0.01 0.23 0.99 0.22
    戊烷 0.14 0.11 0.27 0.94 0.30
    2-甲基丁烷 0.44 0.08 0.91 0.11 0.14
    异戊二烯 0.92 0.13 0.11 0.12 0.31
    2-甲基戊烷 0.96 0.42 0.18 0.03 −0.11
    3-甲基戊烷 0.98 0.33 0.06 0.09 0.05
    正己烷 0.96 −0.15 0.03 0.33 0.12
    环己烷 0.71 0.24 −0.59 0.27 0.03
    2,3-二甲基戊烷 0.97 0.11 0.12 0.07 0.01
    0.26 0.04 0.19 −0.11 0.83
    2,2,4-三甲基戊烷 0.96 −0.07 0.23 0.01 0.11
    2,3,4-三甲基戊烷 0.67 0.02 0.70 0.03 0.06
    3-甲基庚烷 −0.79 0.37 0.11 0.12 0.20
    正辛烷 0.01 −0.72 0.04 0.06 0.05
    甲苯 0.34 0.22 0.01 0.33 0.93
    乙苯 0.02 0.72 0.03 0.04 −0.21
    苯乙烯 0.41 0.88 0.11 0.16 0.32
    间/对二甲苯 0.23 0.02 0.04 0.14 0.72
    邻二甲苯 0.14 0.36 0.16 0.10 0.61
    异丙苯 0.32 0.98 0.23 0.31 0.18
    1,3,5-三甲基苯 0.08 0.14 −0.71 0.11 0.24
    1,2,3-三甲基苯 0.87 0.06 0.01 0.04 0.01
    初始方差/% 40.02 17.37 16.13 13.31 11.81
    累计方差/% 40.02 57.40 73.52 86.83 98.64
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    表 5  昭通市主城区苯系物非致癌和致癌风险与其它城市的比较

    Table 5.  Comparison of non-carcinogenic and carcinogenic risks of benzene series in the urban area of Zhaotong withother cities

    采样点R(苯)HQHI文献来源
    甲苯乙苯间、对甲苯邻二甲苯
    凤禧大饭店 7.80×10−6 3.33×10−2 2.19×10−3 1.26×10−3 2.11×10−3 1.02×10−3 3.96×10−2
    工业园区 9.44×10−6 4.03×10−2 2.27×10−3 1.51×10−3 1.70×10−3 7.85×10−4 4.66×10−2
    蓝环公司 5.15×10−6 2.20×10−2 1.27×10−3 1.89×10−3 1.58×10−3 5.57×10−4 2.73×10−2
    广州 5.34×10−5 2.28×10−1 3.95×10−1 4.26×10−3 3.06×10−2 2.42×10−2 2.91×10−1 [17]
    北京 4.19×10−5 1.57×10−1 2.39×10−1 3.29×10−3 8.06×10−3 3.53×10−3 1.96×10−1 [42]
    成都城区 6.77×10−5 2.89×10−1 2.36×10−3 3.34×10−3 1.18×10−1 3.38×10−2 4.47×10−1 [27]
    成都交通区 6.98×10−5 2.98×10−1 3.09×10−3 3.19×10−3 9.08×10−2 3.38×10−2 4.29×10−1
    厦门居民区 1.23×10−5 5.25×10−2 9.73×10−4 2.37×10−3 1.63×10−2 1.13×10−2 8.34×10−2 [43]
    厦门工业区 3.08×10−5 1.32×10−1 4.29×10−3 7.98×10−3 5.57×10−2 4.36×10−2 2.43×10−1
    上海居民区 2.18×10−7 4.90×10−2 2.64×10−3 1.63×10−2 [44]
    上海工业区 1.24×10−7 2.44×10−3 7.21×10−3 1.64×10−1
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-03-02
  • 录用日期:  2021-05-27
  • 网络出版日期:  2021-09-06
  • 刊出日期:  2021-11-15

昭通市主城区大气挥发性有机物污染特征及健康风险研究

    作者简介:任 亮(1993−),男,山西人,硕士生,主要研究VOCs污染特征及对O3生成的影响. E-mail:994558401@qq.com
    通讯作者: 史建武, shijianwu2000@sina.com
  • 1. 昆明理工大学 环境与工程学院,云南 昆明 650500
  • 2. 昆明理工大学 建筑工程学院,云南 昆明 650500
  • 3. 云南省生态环境监测中心,云南 昆明 650034

摘要: 利用苏玛罐采样、大气预浓缩–气相色谱质谱联用分析技术,于2018—2019年对昭通市主城区大气挥发性有机物(Volatile Organic Compunds,VOCs)进行采样分析,共检测出48种VOCs. 烷烃类总质量浓度最高(51.52 µg/m3),其次是芳香烃类的质量浓度(14.24 µg/m3),烯烃类质量浓度最低(4.86 µg/m3). 其中丙烷质量浓度最高,达到10.69 µg/m3,其次为3-甲基戊烷、2-甲基戊烷、异丙苯、异戊二烯和甲苯等. 通过臭氧生成潜势(Ozone Forination Potential,OFP)计算可知,该地区芳香烃和烯烃对 OFP 贡献的占比高于烷烃,其中在不同采样点OFP表现为凤禧大饭店>蓝环公司>工业园区. 通过主成分分析法得出昭通市主城区大气中VOCs主要来自植物源和油气挥发源(53.3%),其次是机动车尾气源(27.9%)和溶剂/涂料挥发源(17.4%). 健康风险研究表明,昭通市主城区大气VOCs对人体非致癌风险和危害指数均小于1,非致癌风险较低;苯作为致癌物质对人体的终身致癌风险高于安全阈值1×10−6,存在致癌风险.

English Abstract

  • 挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是指以蒸气形式存在于空气中的一类有机物,包括烷烃、芳香烃、烯烃、卤代烃和含氧烃等[1-2],主要来源于交通尾气排放、化石燃料燃烧、有机溶剂的挥发和自然源的排放[3]. VOCs广泛参与大气光化学反应并具有较强的致癌风险,对环境空气质量和人体健康均有较大危害[4]. 近年来中国O3污染问题日趋严重,VOCs作为O3的重要前体物受到广泛关注. 国内对于大气VOCs的研究主要集中在京津冀、长三角、珠三角等经济发达的地区[5-9],对西南高原区域大气环境关注较少. 昭通市地处云南高原,具有典型的西南高原特征,植被茂密,太阳辐射强. 并且处于云南、四川和贵州三省交界处的低洼坝子地形之内,导致该区域形成了有利于O3生成且不易扩散的特殊大气环境.

    近年来,昭通市主城区O3污染事件频发[10-11],本文以O3的重要前体物VOCs为研究对象,针对该区域VOCs物种质量浓度、臭氧生成潜势(Ozone Formation Potential, OFP)、健康风险和来源进行研究,以期为本地区VOCs及O3污染控制提供科学依据.

    • 本研究在昭通市主城区内布置3个采样点(图1https://www.google.cn/maps),基本情况如表1所示.

      图  1  采样点分布

      Figure 1.  Distribution of sampling points

      监测点名称地理位置海拔/m监测点位周边情况
      经度E/(°)纬度N/(°)
      凤禧大饭店 103.68 27.30 1907 位于城区南部,紧临望海公园和凤凰山森林公园
      工业园区 103.77 27.38 2019 位于城市东北部,周边大型水泥制造厂、制药厂、农副食品加工厂较多
      蓝环公司 103.70 27.33 1915 位于城区中心,交通密集、车流量大、商业及餐饮业较多

      表 1  采样点基本情况

      Table 1.  Basic information of sampling points

    • 按照《环境空气挥发性有机物的测定罐采样/气相色谱−质谱法(HJ759—2015)》的规定[12],采用3.2 L苏玛罐在昭通市主城区3个采样点同步采集VOCs样品,利用24 h限流阀采样. 采样周期为2018—2019年,春季(2019年3月17—29日,共13 d)、夏季(2019年6月20—29日,共10 d)、秋季(2018年11月20—28日,共9 d)、冬季(2019年1月5—16日,共12 d),共采集132个苏玛罐样品. 采样同期记录气温、气压和风速等气象条件.

    • 本研究采用大气预浓缩气质联用分析方法分析VOCs,主要仪器均为美国安捷伦科技有限公司生产的大气预浓缩仪(Entech 7100)-GC(Agilent 6890N)-MS(Agilent 5973N),色谱柱采用GS-GASPRO,尺寸为60 m×ϕ0.32 µm. 首先将苏玛罐与自动进样器连接,将400 mL样品抽至预浓缩仪中,经过3级冷阱脱去水和二氧化碳等干扰物,使样品得到浓缩,随后样品转至GC-MS中进行检测. 载气为高纯氦气,升温程序为初始温度35 ℃,保持15 min后以5 ℃/min速度升温至150 ℃,保持7 min后以10 ℃/min速度升温至200 ℃,保持4 min;进样口温度为140 ℃,载气流速为1.0 mL/min,溶剂延迟时间为5.6 min. 质谱条件:接口温度为250 ℃,离子源温度为230 ℃,质谱检测器的离子源类型为电子轰击电离(EI),以全扫描(SCAN)方式操作,扫描范围为35~300;使用PAMS校准混合气体(Spectra Gases USA)建立5个不同体积分数梯度的标准曲线,体积分数分别为0.25×10−9φ)、0.5×10−9φ)、1×10−9φ)、2×10−9φ)和3×10−9φ).

    • 苏玛罐每次采样前都用自动清罐仪(Entech 3100)高纯氮气清洗3次并抽至真空状态,使罐内压力小于6.67 kPa,备用. 抽取1个清洗后的苏玛罐注入高纯氮气作为实验室空白,每批样品分析前均进行实验室空白测试. 采样时避免在阳光下暴晒,采样结束后样品在避光阴凉处放置保存,均在2周内完成分析工作.

      分析过程中,每测定10个样品分析1个平行样,保证平行样中目标物的相对偏差均小于等于30%;标准曲线中目标化合物的相关系数均大于0.995;样品中内标的保留时间与当天连续或最近绘制的校准曲线中的内标保留时间偏差不超过20 s;每24 h分析1次标准曲线的中间体积分数点,测定结果与初始值相对偏差小于等于30%,否则应查找原因或重新绘制标线.

    • 本研究采用最大增量反应活性法(Maximum Increment Reactivity,MIR)确定 VOCs 中的活性组分和关键物种对O3生成的贡献,计算公式如下:

      $ {\rm{OF}}{{\rm{P}}_i} = \rho \left( {{\rm{VOC}}{{\rm{s}}_i}} \right) \times {\rm{MI}}{{\rm{R}}_i}, $

      式中,OFPi 表示物种i的臭氧生成潜势量,单位为μg/m3; ρ(VOCsi)表示物种i的质量浓度,单位为μg/m3; MIRi表示物种i的MIR系数[15].

    • 主成分分析法是通过降低维度用较少的变量解释原数据中的大部分变量的一种统计学方法[16],能够很好地将VOCs物种按照相关性的密切程度分类,找出能解释系统主要方差的最小因子数目,通过各因子中的VOCs特征,判断该因子中的VOCs来源.

    • 本研究中健康风险评价方法采用2009年美国环境保护署(Environmental Protection Agency,EPA)提出的针对特定场所吸入途径污染物的健康评价新方法(EPA-540-R-070-002)[17]. 计算公式如下:

      $ \rho({\text{E}}{{\text{C}}_i}) = \frac{{\rho {\text{(C}}{{\text{A}}_i}{\text{)}} \times {\text{ET}} \times {\text{EF}} \times {\text{ED}}}}{{{\text{AT}}}}, $

      $ {\text{HQ}} = \frac{{\rho ({\text{E}}{{\text{C}}_i}{\text{)}}}}{{\rho ({\text{Rf}}{{\text{C}}_i}) \times 1\;000}}, $

      $ R = \rho ({\text{E}}{{\text{C}}_i}) \times \rho ({\text{IU}}{{\text{R}}_i}), $

      $ {\text{HI}} = \sum\limits_i^n {\text{H}} {{\text{Q}}_i}, $

      式中,ρ(ECi)为ρ(VOCsi)的暴露质量浓度,单位为μg/m3; ρ(CAi)为ρ(VOCsi)的环境质量浓度,单位为μg/m3;ET为ρ(VOCsi)的暴露时间,取值为24,单位为h/d;EF为ρ(VOCsi)的暴露频率,取值为365,单位为 d/a;ED为ρ(VOCsi)的暴露年限,取值70,单位为a;AT为ρ(VOCsi)的平均作用时间,单位为h,取值为70×365×24;HQ为非致癌风险危害商值,ρ(RfCi)为ρ(VOCsi)的参考质量浓度,单位为μg/m3R为终身致癌风险值,ρ(IURi)为ρ(VOCsi)的单位吸入风险,单位为(μg/m3)−1;HI为危害指数.

    • 图2通过对2018—2019年昭通市主城区VOCs日质量浓度变化特征分析,可知昭通市主城区VOCs质量浓度在夏季最高,春季最低. 图3结合气象分析可知,采样期间该区域月均气温变化范围在10.3~22.3 ℃,气压平均为81.1 kPa,相对湿度的变化范围在49.2%~81.5%,春季风速最高,达到2.6 m/s. 昭通市主城区周边夏季植被茂密,温度较高,有利于异戊二烯等排放[18];且该区域的风速在夏季采样期间较低,不利于污染物扩散;夏季较低的气压也有利于汽油、溶剂等的挥发,导致了该区域夏季大气VOCs质量浓度相对较高;冬季的VOCs质量浓度也相对较高,由于冬季气温最低,生物质燃烧和人类活动增加会使VOCs的浓度变高. 其次,可能受辐射逆温的影响,在晴朗的冬天风速较小,导致污染物聚集在污染层下面,并且昭通市主城区是盆地(俗称坝子)地形,辐射逆温和盆地抑制了污染物的扩散,导致了污染物浓度较高[19-20]. 而春季气温相对较低,且风速为全年最高,对污染物有一定稀释作用,导致该区域春季大气VOCs质量浓度相对较低.

      图  2  昭通市主城区VOCs不同季节质量浓度分布

      Figure 2.  Distribution of VOCs concentration in the urban area of Zhaotong in different seasons

      图  3  昭通市主城区气象条件变化特征

      Figure 3.  The change characteristics of meteorological conditions in the urban area of Zhaotong

    • 图4可知,昭通市主城区3个采样点VOCs受体谱特征具有相似性,说明来源差别不大. 其中凤禧大饭店采样点VOCs质量浓度较高的物种为3-甲基戊烷、丙烷、2-甲基戊烷、正己烷、异丙苯、异戊二烯、异戊烷和甲苯;工业园区采样点VOCs质量浓度较高的物种为丙烷、戊烷、异戊烷、2-甲基丁烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、异丙苯和异戊二烯;蓝环公司采样点VOC质量浓度较高的物种为丙烷、3-甲基戊烷、2-甲基戊烷、正己烷、异丙苯、异戊烷、异戊二烯和戊烷. 综合分析,丙烷、3-甲基戊烷、2-甲基戊烷、异戊烷和异戊二烯等物种质量浓度在3个采样点均较高,可能受到了机动车尾气、油气挥发和植物挥发等排放源的影响[21-23].

      图  4  昭通市主城区VOCs受体谱特征

      Figure 4.  Characteristics of VOCs receptor spectrum in the urban area of Zhaotong

      表2所示,昭通市主城区各类VOCs物种质量浓度烷烃类的占比为最高,达72.96%,其次是芳香烃类和烯烃类物种. 其物种构成占比与昆明[24]、广州[17]、北京[25]、上海[26]、成都[27]、厦门[28]、南京[29]、蒙特雷市[30]和名古屋市[31]等国内外相似;昭通市主城区VOCs平均质量浓度达到70.62±3.99 μg/m3,与文献中的城市VOCs质量浓度数据相比处于较高水平.

      城市年份VOCs物种ρ /(μg·m−3)占比/%文献来源
      烷烃烯烃芳香烃
      昭通 2018—2019 48 70.62±3.99 72.96 6.88 20.16
      昆明 2014 35 30.22 68.58 7.78 23.64 [24]
      广州 2009 31 114.50 59.97 15.18 39.24 [17]
      北京 2016 99 44.00 36.80 7.00 11.80 [25]
      上海 2007—2010 93 32.40×10−9φ 43.00 6.00 30.00 [26]
      成都 2012 59 108±52.43 47.08 11.53 44.52 [27]
      厦门 2014 48 16.90×10−9φ 48.51 11.31 40.18 [28]
      南京 2015 56 17.49×10−9φ 56.51 11.06 24.62 [29]
      蒙特雷市(墨西哥) 2011 29 80.14 62.88 9.55 24.67 [30]
      名古屋市(日本) 2003—2004 48 62.28 50.08 9.28 40.64 [31]

      表 2  不同城市大气VOCs质量浓度水平

      Table 2.  Concentration levels of atmospheric VOCs in different cities

    • 表3列出了昭通市主城区臭氧生成潜势(OFP)较高的前12种VOCs,OFP的顺序表现为芳香烃>烯烃>烷烃,质量浓度占比较低的烯烃和芳香烃反而贡献值越大,这是由于芳香烃和烯烃的动力学活性和机理活性较高,造成其最大增量反应活性(MIR)值较大引起的,所以相对于质量浓度占比,芳香烃和烯烃对 OFP 贡献的占比高于烷烃. 在不同采样点OFP表现为凤禧大饭店>蓝环公司>工业园区,凤禧大饭店采样点烷烃、烯烃和芳香烃的贡献值分别为23.65%、28.12%和48.23%;工业园区采样点烷烃、烯烃和芳香烃的贡献值分别为19.71%、32.42%和47.87%;蓝环公司采样点烷烃、烯烃和芳香烃的贡献值分别为23.91%、32.68%和43.42%. 所有采样点异戊二烯的贡献值均为最大,但是凤禧大饭店的异戊二烯OFP要高于其它2个采样点,这与该采样点附近植被茂密有关[29],烷烃中3-甲基戊烷的OFP值也高于其它2个采样点,这可能与该采样点油气的高挥发有关[24]. 本研究与李友平等[27]、王成辉等[32]分别对成都市VCOs的OFP分析结果中烃类物种对OFP贡献趋势一致.

      组分MIROFP/(µg·m−3
      凤禧
      大饭店
      工业
      园区
      蓝环
      公司
      平均值
      戊烷 1.31 4.01 6.97 5.47 5.49
      异戊烷 1.45 5.39 6.75 6.07 6.07
      3-甲基戊烷 1.80 17.61 6.26 12.03 11.96
      2-甲基戊烷 1.50 10.26 5.02 7.68 7.65
      烷烃 37.27 25.00 31.25 31.17
      反-2-丁烯 15.16 8.71 9.52 9.11 9.11
      丙烯 11.66 5.81 6.74 6.27 6.27
      异戊二烯 9.10 29.80 24.87 27.33 27.33
      烯烃 44.32 41.13 42.71 42.72
      甲苯 4.00 10.94 11.36 6.35 9.55
      异丙苯 2.52 10.85 9.28 9.98 10.04
      间、对二甲苯 7.40 21.07 17.02 15.77 17.95
      邻二甲苯 6.50 10.21 7.85 5.57 7.88
      1,2,3三甲基苯 11.97 22.94 15.21 19.08 19.08
      芳香烃 76.01 60.72 56.75 64.5
      总VOCs 157.60 126.85 130.71 108.39

      表 3  昭通市主城区OFP

      Table 3.  OFP in the urban area of Zhaotong

    • 苯和甲苯的比值(B/T)常用来判断苯系物的来源[933]. B/T比值在0.5左右表明主要为交通源影响;比值小于0.5,主要来源为有机溶剂挥发;比值大于0.5,表明它们的来源主要为石油化工排放和燃煤排放. 本文昭通市主城区大气环境中B/T比值为0.10,说明昭通市主城区大气环境中苯系物主要来自于有机溶剂挥发.

      通过SPSS24.0统计软件对选取的23种VOCs进行主成分分析,得到5个因子,累计方差为98.6%. 由表4可知,因子1能够解释40.0%的变量,其中正己烷、2,3-二甲基戊烷和异戊二烯有较高的载荷,正己烷是油气挥发的标志污染物[32-34],异戊二烯为植被排放的标志组分[35-36],因此判断该因子为油气挥发和植被的混合源;因子2能解释17.4%的变量,其中异丙苯、苯乙烯的载荷较高,芳香烃主要来源涂料、溶剂,判断该因子为涂料、溶剂挥发源[37];因子3能解释16.1%的变量,其中2-甲基丁烷载荷较高,属于C2~C4烷烃,是机动车尾气排放的标识物[38-39],判断该因子为机动车尾气排放源;因子4能解释13.3%的变量,其中异戊烷的载荷最高,异戊烷属于机动车汽油燃料挥发的示踪物[40],判断该因子为油气挥发源;因子5能解释11.8%的变量,其中甲苯、苯等载荷较高,甲苯为机动车尾气重要来源[41],结合当地大量汽油摩托车的使用现状,判断该因子为以摩托车为主的机动车尾气排放源.

      VOCs物种因子1因子2因子3因子4因子5
      异丁烷 0.12 0.04 0.90 0.03 0.01
      异戊烷 0.24 0.01 0.23 0.99 0.22
      戊烷 0.14 0.11 0.27 0.94 0.30
      2-甲基丁烷 0.44 0.08 0.91 0.11 0.14
      异戊二烯 0.92 0.13 0.11 0.12 0.31
      2-甲基戊烷 0.96 0.42 0.18 0.03 −0.11
      3-甲基戊烷 0.98 0.33 0.06 0.09 0.05
      正己烷 0.96 −0.15 0.03 0.33 0.12
      环己烷 0.71 0.24 −0.59 0.27 0.03
      2,3-二甲基戊烷 0.97 0.11 0.12 0.07 0.01
      0.26 0.04 0.19 −0.11 0.83
      2,2,4-三甲基戊烷 0.96 −0.07 0.23 0.01 0.11
      2,3,4-三甲基戊烷 0.67 0.02 0.70 0.03 0.06
      3-甲基庚烷 −0.79 0.37 0.11 0.12 0.20
      正辛烷 0.01 −0.72 0.04 0.06 0.05
      甲苯 0.34 0.22 0.01 0.33 0.93
      乙苯 0.02 0.72 0.03 0.04 −0.21
      苯乙烯 0.41 0.88 0.11 0.16 0.32
      间/对二甲苯 0.23 0.02 0.04 0.14 0.72
      邻二甲苯 0.14 0.36 0.16 0.10 0.61
      异丙苯 0.32 0.98 0.23 0.31 0.18
      1,3,5-三甲基苯 0.08 0.14 −0.71 0.11 0.24
      1,2,3-三甲基苯 0.87 0.06 0.01 0.04 0.01
      初始方差/% 40.02 17.37 16.13 13.31 11.81
      累计方差/% 40.02 57.40 73.52 86.83 98.64

      表 4  昭通市主城区大气VOCs的PCA载荷矩阵

      Table 4.  PCA loading matrix of atmospheric VOCs in the urban area of Zhaotong

    • 苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯是昭通市大气中重要的VOCs物种. 在3个采样点的芳香烃中,占比约为35%,其中间/对二甲苯的质量浓度最高,其次为甲苯. 表5为昭通市主城区苯系物非致癌和致癌风险与其它城市的比较. 结果表明,凤禧大饭店和工业园区采样点非致癌风险值均表现为苯>甲苯>间/对二甲苯>乙苯>邻二甲苯,而蓝环公司采样点表现为苯>乙苯>间/对二甲苯>甲苯>邻二甲苯,HQ值范围在5.57×10−4~3.33×10−2之间,在美国环保署认定的安全范围内(HQ<1). 苯的终身致癌风险值R在5.15×10−6~9.44×10−6之间,高于美国环保署规定的安全范围(R<1.00×10−6),表明存在致癌风险,人体长期暴露在环境中,可能诱发淋巴系统免疫疾病和白血病,应加强重视.

      采样点R(苯)HQHI文献来源
      甲苯乙苯间、对甲苯邻二甲苯
      凤禧大饭店 7.80×10−6 3.33×10−2 2.19×10−3 1.26×10−3 2.11×10−3 1.02×10−3 3.96×10−2
      工业园区 9.44×10−6 4.03×10−2 2.27×10−3 1.51×10−3 1.70×10−3 7.85×10−4 4.66×10−2
      蓝环公司 5.15×10−6 2.20×10−2 1.27×10−3 1.89×10−3 1.58×10−3 5.57×10−4 2.73×10−2
      广州 5.34×10−5 2.28×10−1 3.95×10−1 4.26×10−3 3.06×10−2 2.42×10−2 2.91×10−1 [17]
      北京 4.19×10−5 1.57×10−1 2.39×10−1 3.29×10−3 8.06×10−3 3.53×10−3 1.96×10−1 [42]
      成都城区 6.77×10−5 2.89×10−1 2.36×10−3 3.34×10−3 1.18×10−1 3.38×10−2 4.47×10−1 [27]
      成都交通区 6.98×10−5 2.98×10−1 3.09×10−3 3.19×10−3 9.08×10−2 3.38×10−2 4.29×10−1
      厦门居民区 1.23×10−5 5.25×10−2 9.73×10−4 2.37×10−3 1.63×10−2 1.13×10−2 8.34×10−2 [43]
      厦门工业区 3.08×10−5 1.32×10−1 4.29×10−3 7.98×10−3 5.57×10−2 4.36×10−2 2.43×10−1
      上海居民区 2.18×10−7 4.90×10−2 2.64×10−3 1.63×10−2 [44]
      上海工业区 1.24×10−7 2.44×10−3 7.21×10−3 1.64×10−1

      表 5  昭通市主城区苯系物非致癌和致癌风险与其它城市的比较

      Table 5.  Comparison of non-carcinogenic and carcinogenic risks of benzene series in the urban area of Zhaotong withother cities

      昭通市主城区非致癌风险值商值与广州[17]和北京[42]的变化趋势相同,均变现为苯和甲苯有较高的非致癌风险商值,而成都[27]、厦门[43]则表现为苯和二甲苯有较高的非致癌风险商值. 本研究中,虽然工业园区采样点的HI值高于其它2个采样点,但昭通市主城HI值低于其它城市. 苯的终身致癌风险值R除了高于上海[44]居民区采样点(2.18×10−7)外,相比均低于其它城市. 工业园区采样点的HI值小于厦门的工业区,但相对于其它城市,HI值显得偏高. 总体上分析,昭通市主城区健康风险水平要低于其城市,但是应注意本地区苯的致癌风险值已超过了安全阈值. 因此,需加大对苯的排放控制,降低其致癌风险.

    • (1)昭通市主城区大气VOCs质量浓度在夏季最高,可能与气温较高、周边植被茂密等因素有关.

      (2)昭通市主城区VOCs质量浓度较高的物种为丙烷、3-甲基戊烷、2-甲基戊烷、异戊烷和异戊二烯,其臭氧生成潜势(OFP)表现为芳香烃>烯烃>烷烃. 其中OFP最大的物种为异戊二烯,说明周边茂密植被对昭通市O3的生成有重要贡献.

      (3)昭通市主城区大气中VOCs主要来源于是植物源和油气挥发源、其次是机动车尾气排放源、溶剂/涂料挥发源.

      (4)昭通市主城区VOCs健康风险与其它城市相比总体偏低,非致癌风险值在5.57×10−4~3.33×10−2之间,未超过安全阈值;大气中苯的终身致癌风险值在5.15×10−6~9.44×10−6之间,超出安全范围(R<1.00×10−6),存在一定的致癌风险,应适当加强对本地有机溶剂的使用管控,以减少苯的排放.

参考文献 (44)

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